甲烷催化燃燒及反應動力學

目錄
第1章 緒論 1
1.1 甲烷催化燃燒及反應動力學研究概述 1
1.2 甲烷催化燃燒及反應動力學特性的研究現狀 3
1.2.1 甲烷催化燃燒催化劑的研究現狀 3
1.2.2 甲烷催化燃燒機理的研究現狀 5
1.2.3 甲烷催化燃燒反應動力學的研究現狀 9
1.3 甲烷催化燃燒及反應動力學特性研究的需求與挑戰(zhàn) 15
第2章 甲烷催化燃燒的反應活性及穩(wěn)定性 17
2.1 鉑鈀及其合金催化劑活性金屬顆粒的物理化學特性 17
2.1.1 催化劑的物相組成 17
2.1.2 金屬含量和顆粒分散度 19
2.1.3 活性表面原子的價態(tài) 19
2.2 甲烷催化燃燒的反應活性 21
2.3 催化劑的熱力學穩(wěn)定性 22
2.3.1 催化劑活性相熱力學穩(wěn)定性的計算 22
2.3.2 催化劑活性相的熱力學穩(wěn)定性分析 23
2.4 本章小結 28
第3章 甲烷在催化劑表界面的活化及斷鍵 30
3.1 甲烷和氧氣在Pt、Pd及其合金催化劑表面的活化過程 30
3.1.1 氧氣在Pt、Pd金屬表面的吸附解離過程 31
3.1.2 催化劑不同氧化狀態(tài)下甲烷的活化解離 34
3.2 甲烷在Pt、Pd及其合金催化劑表面催化燃燒的反應機理 50
3.2.1 不同氧分壓下甲烷催化燃燒反應斷鍵與動力學相關性 50
3.2.2 反應產物對甲烷催化燃燒的作用機制 62
3.2.3 實驗結果與量子化學模擬結果對比 65
3.3 本章小結 66
第4章 催化劑結構與甲烷反應性能的構效關系 68
4.1 核殼結構Pd-Pt催化劑的合成方法及其相分離過程 68
4.1.1 核殼結構Pd-Pt催化劑的合成方法 68
4.1.2 核殼結構Pd-Pt催化劑晶粒模型及其高催化活性 69
4.2 氧化態(tài)Pd-Pt催化劑表面的紅外光譜與氧化趨勢 75
4.2.1 CO在單金屬Pd和Pt催化劑氧化態(tài)表面的吸附規(guī)律 76
4.2.2 CO在雙金屬催化劑氧化態(tài)表面的吸附規(guī)律 79
4.3 還原態(tài)Pd-Pt催化劑表面的紅外光譜與活性位點區(qū)分 82
4.3.1 CO在Pd-Pt催化劑還原態(tài)表面的吸附規(guī)律 82
4.3.2 催化劑表面位點的計算方法及其活性評價 85
4.4 本章小結 91
第5章 甲烷催化燃燒反應分區(qū)及動力學 93
5.1 甲烷在Pt催化劑上的催化反應分區(qū) 93
5.1.1 甲烷在單金屬Pt催化劑上的反應特性 93
5.1.2 甲烷在Pt催化劑氧全覆蓋區(qū)間C(Pt)上的催化反應 97
5.1.3 甲烷在Pt催化劑氧部分覆蓋區(qū)間B(Pt)上的催化反應 100
5.1.4 甲烷在Pt催化劑金屬位點區(qū)間A(Pt)上的催化反應 104
5.2 甲烷在Pd-Pt核殼結構催化劑上的反應特性 106
5.3 應用動力學方法區(qū)分Pd-Pt催化劑的表面位點 111
5.4 催化劑晶粒模型 116
5.4.1 單質Pt晶粒模型 116
5.4.2 Pd-Pt合金晶粒模型 119
5.5 Pd-Pt催化劑各表面位點的真實反應活性及其動力學特性 127
5.6 本章小結 129
參考文獻 131
附錄Ⅰ 全書主要符號意義 144